Revista CIENCIA Y TECNOLOGÍA
ISSN 1810-6781 Rev. Cienc. Tecnol. 19(2): 27-36 (2023)
Esta obra está publicada bajo la licencia
CC BY 4.0
Influencia de la concentración de
peróxido de hidrógeno en la detoxificación de relaves mineros cianurados
Influence of hydrogen
peroxide concentration on the detoxification of cyanide mine tailings
Gustavo Raul Fernandez Essenwanger* ; Walter Moreno Eustaquio
Facultad de Ingeniería,
Universidad Nacional de Trujillo, Av. Juan Pablo II s/n - Ciudad Universitaria,
Trujillo, Perú.
wmoreno@unitru.edu.pe
* Autor correspondiente: gfernandeze@unitru.edu.pe (G. Fernandez)
DOI: 10.17268/rev.cyt.2023.02.02
Fecha
de envío: 04-04-23
Fecha
de aceptación: 19-05-23
Fecha
de publicación: 16-06-23
RESUMEN
La presente investigación tiene como objetivo comparar
dos tratamientos de detoxificación de relaves mineros cianurados mediante el
uso de peróxido de hidrógeno, el primero tuvo una concentración al 50% y el
segundo al 70%. Se utilizó la herramienta estadística ANOVA, conjuntamente con
el método tukey, para determinar las diferencias y similitudes de ambos
tratamientos. El estudio se realizó en dos trenes compuestos de cinco tanques
cada uno, el tratamiento fue al azar (DCA) durante un periodo de 21 horas,
obteniéndose cada hora una muestra de cianuro de cada tanque. Los resultados
mostraron que el tratamiento con peróxido al 70% proporciona mayor remoción de
cianuro (<0,05 ppm), menor consumo de solvente (975 kg) y menor ratio de consumo
(0,58 kg/m3), asimismo, se obtuvo un ahorro de solvente de 36%; el análisis
ANOVA permitió evidenciar la influencia significativa entre la concentración de
peróxido y la eliminación de cianuro, y también, que no existe relación alguna
entre el tiempo de detoxificación y la concentración final de cianuro para
ambos tratamientos. En suma, el tratamiento con peróxido al 70% permite una
remoción eficaz de cianuro cumpliendo con los límites máximos permisibles para
su vertimiento, en concordancia con la legislación peruana vigente.
Palabras clave: ANOVA; tratamiento de efluentes; industria minera; tratamiento
quÃmico; cianuro
ABSTRACT
This research aims to compare
two treatments for detoxification of cyanide mine tailings using hydrogen
peroxide, the first one with a concentration of 50% and the second one with a
concentration of 70%. The statistical tool ANOVA was used, together with the tukey
method, to determine the differences and similarities of both treatments. The
study was carried out in two trains composed of five tanks each, the treatment
was randomized (DCA) for a period of 21 hours, obtaining a cyanide sample from
each tank every hour. The results showed that the 70% peroxide treatment
provides higher cyanide removal (<0.05 ppm), lower solvent consumption (975
kg) and lower consumption ratio (0.58 kg/m3), also, a solvent saving of 36% was
obtained; the ANOVA analysis showed a significant influence between the
peroxide concentration and cyanide removal, and also, that there is no
relationship between the detoxification time and the final cyanide
concentration for both treatments. In sum, the 70% peroxide treatment allows an
effective cyanide removal, complying with the maximum permissible limits for
its discharge, in accordance with the Peruvian legislation in force.
Keywords: ANOVA; effluent treatment; mining industry; chemical treatment;
cyanide
1.
INTRODUCCIÓN
A nivel industrial, la producción
de oro genera grandes volúmenes de residuos y desechos, los cuales se vierten
en el medio ambiente (Anning et al., 2019). Los relaves mineros son una de
las principales fuentes de desechos de las plantas mineras procesadoras de oro.
Estos efluentes tóxicos presentan una composición fisicoquímica que depende del
mineral trabajado, el tipo de reactivo utilizado, las técnicas de procesamiento
empleadas y el tamaño de los compuestos molidos; lo cual, en su mayoría, está
compuesto de metales pesados, cianuro, metaloides, minerales sulfurados y
metales radiactivos (Roche et al., 2017; Uppal et al., 2017).
Posterior
a la generación de relaves mineros, se espera que los componentes químicos
disueltos, se atenúen naturalmente. Sin embargo, el cianuro tiende a formar
complejos con varios metales, tales como: cianuros de hierro ([Fe(CN)6]3-,
[Fe(CN)6]4-), cianuros de oro ([Au(CN)2-]) y cianuros de cobalto ([Co(CN)6]4-),
entre otros, lo cual puede perjudicar a los cuerpos de agua debido a su periodo
de prolongamiento (Aranguri LLerena & Reyes López, 2019). De manera
genérica los elementos químicos que forman con el cianuro y que se encuentran
presentes en las colas de las plantas donde ocurre la lixiviación del mineral
oro son los de Fe, Cu, Ni, Co, Zn y Cd, mientras que el cianuro aparece en
forma enlazada como CN- y HCN debido a su enorme poder de hidrólisis, siendo
tóxicos para los animales, plantas y para el hombre (Dong et al., 2021;
Krylova et al., 2021).
La
literatura reporta muchos casos de muerte de animales y pobladores por el
consumo de agua cianurada, algunos ejemplos documentados fueron: (1)
envenenamiento de elefantes-África (Muboko et al., 2014), (2) caso de
envenenamiento a poblador-Francia (Labat et al., 2004), (3) 52 casos de
envenenamiento por cianuro- Irán (Akhgari et al., 2015).
Ulterior al lixiviado, aguas
abajo, el peróxido de hidrógeno (H2O2) se utiliza comúnmente para la
eliminación de cianuro de aguas residuales o efluentes cianurados, conocido
como Detoxificación. Asimismo, el peróxido de hidrógeno es el compuesto químico
preferido para la detoxificación de compuestos, relaves, efluentes cianurados
de la industria minera. Sin embargo, también son frecuentemente utilizados para
el tratamiento de efluentes provenientes de las industrias metalúrgicas,
plantas de coque, talleres de chapado, etc. (Evonik leading beyond chemistry,
2020; Baharun et al., 2020).
La
principal ventaja del peróxido de hidrógeno respecto al tratamiento de aguas
residuales es el ser un producto químico “limpio”, ya que no produce ni libera
sustancias tóxicas que contaminen los efluentes (Griffiths et al., 1987;
Kitis et al., 2005).
Adicionalmente,
el tratamiento mediante peróxido de hidrógeno (H2O2) fue introducido por la
compañía Degussa Corporation. Algunas de las patentes generadas en base al
proceso de detoxificación de cianuro mediante peróxido de hidrógeno pertenecen
a Degussa Group: “Process for the treatment of effluents containing cyanide
and/or other oxidizable substances” (Andrew Griffiths et al., 1992) y “Process
for the removal of cyanide from wastewaters” (Ahsan et al., 1990).
En
Perú, las plantas mineras realizan un tratamiento a sus efluentes mediante
detoxificación, donde utilizan como agente oxidante al agua oxigenada (nombre
comercial del peróxido de hidrógeno) (H₂O₂) o al sulfato de cobre
pentahidratado como catalizador (CuSO₄.5H₂O) donde transforma a la molécula
oxidándola de cianuro a cianato (OCN-), para luego remover los complejos no
solubles por medio de la técnica de sedimentación empleando un floculante para
su avance. El reactivo usado desde 2011 en la minera Coimolache – Cajamarca
para la detoxificación del cianuro libre es el peróxido al 50%, teniendo como
catalizador el cobre proveniente de las propias soluciones. El uso de este
método garantiza que el cianuro se oxide y éste se encuentre en valores por
debajo de los LMP de acuerdo a la legislación peruana.
Como se muestra el diagrama
genérico en la Figura 1, donde la disolución cianurada recircula de manera
continua hacia el PAD de lixiviación su caudal varia de 850 a 910 m3/h pudiendo
ser un caudal más pequeño para la cantidad de oro que se requería. Conforme va
transcurriendo el proceso la fuerza del cianuro de dicha disolución se va
incrementando en el area de Merrill Crowe con la finalidad de asegurar una
precipitación del metal precioso, logrando que la concentración del agente
lixiviante se eleve de 100 a 120 mg/L, el último valor mencionado se ha fijado
con la finalidad de asegurar una mayor cantidad de extracción de plata y 100
mg/L para la precipitación adecuada de oro.
Según
el desbalance de carácter hídrico que fue provocado por las lluvias en la zona,
se vio la necesidad de tratar algunos excesos de disoluciones que contienen
grandes cantidades de cianuro, para poder reducir y controlar los niveles en
los mayores eventos que pueda ocurrir, la cual puede llegar a contaminar las
aguas libre dentro y fuera de la minería, es por ello que se recurre al método
de la detoxificación del cianuro con la solución barren o pobre que se envía
directo al PAD en un período como máximo de tres meses, dependiendo de la
cantidad de lluvia generadas en la zona, provocando la destrucción de dicho
agente de manera diaria.
Desde
el 2011 empezó a funcionar la planta para detoxificar el cianuro donde utilizó
el método de oxidación con H2O2 y como catalizador al CUSO4.5H2O, se reguló el
pH con la lechada de cal donde se debe mantener los valores por encima de 10;
se llegó a tratar un caudal de 180 m3/h costando un aproximado de $ 3,4 por m3.
Hoy
en día dicha planta cuenta con 5 tanques de los cuales dos actúan como
reactores mientras que los restantes se emplean para aumentar el tiempo de
residencia y mantener los valores de CN libre por debajo de los 0,2 mg/L, el
agente oxidante en este tipo de sistema trabaja a un caudal máximo de 200 m3/h
costando a $ 1,71 por cada m3 donde ya se encuentra optimizado los parámetros
bajo una operación continua.
Con esta investigación, se
pretende comparar dos tratamientos de detoxificación de relaves mineros
cianurados mediante dos tratamientos con peróxido de hidrógeno, cuyo propósito
es reducir los niveles de cianuro presente en el relave de acuerdo a los
valores estipulados conocidos como límites máximos permisibles con las siglas (LMP)
que fueron impuestas por el ministerio de energía y minas cuyas siglas son (MEM),
el cual debe ser menor a 1 mg/L.
De
este modo se busca hacer de conocimiento que, a ciertas concentraciones de
peróxido, la reacción es más rápida eso constituirá un ahorro de tiempo y
dinero para las empresas mineras.
2.
MATERIALES Y MÉTODOS
El presente trabajo tuvo como objetivo
comparar el mismo tratamiento a dos condiciones diferentes, 50% de H2O2 y 70%
de H2O2, con la finalidad de obtener concentraciones de cianuro libre menores
de 1 ppm, de acuerdo a la resolución ministerial nacional N11-96-EM/VMM.
El
tratamiento de la solución cianurada siguió las siguientes etapas:
Etapa 1: Catalización
La
reacción de peróxido de hidrógeno se puede catalizar con activador de CN o con
iones de cobre. En la industria minera, en el tratamiento de sus efluentes, se
suele utilizar compuestos hidratados de cobre como catalizador (Sanyaolu
et al., 2021).
En
el presente estudio, se adicionó al ingreso del primer tanque una solución al
5% de cobre (CuSO4.5H2O), el cual cumplió la función de catalizador. Recordemos
que el cobre presenta dos estados de valencia, el primero como ion cuproso y
cúprico donde este último es inestable cuando se trata con cianuro, gran parte
de dicho ion se reducirá para luego precipitar como el otro ion. (Fernández,
2007).
|
|
(1)
|
Por otra parte, si existe exceso
de cianuro en la solución, el ion cuproso no logrará precipitar,
estabilizándose como complejo triciano cuprito.
|
|
(2)
|
Además, en presencia de un
catalizador de cobre, el cianuro es oxidado por el peróxido y los complejos del
metal cianuro. La reacción del complejo con peróxido está dada por
la ecuación (3):
|
|
(3)
|
|
|
(4)
|
|
|
(5)
|
Etapa 2: Oxidación
La
reacción química entre el peróxido de hidrógeno y el cianuro es de solo un
paso, es decir, no presenta formación de intermedios tóxicos. Se procede con la
oxidación de los cianuros libres y disociados en ácidos débiles por acción del
agente oxidante (H2O2) y el catalizador más adecuado que es el sulfato de cobre
pentahidratado (CuSO4.5H2O). La adición del peróxido de hidrógeno al 50% está en
relacionada de 2,25 kg H2O2/kg de CN a un pH de 11,0 a 11,2. Si la reacción no
se halla con las condiciones reales de pH esta debe acondicionarse con una
solución básica de cal o hidróxido de sodio.
|
|
(6)
|
Etapa 3: Hidrólisis
Posteriormente, el cianato (
), se hidroliza gradualmente para generar iones de amonio y
carbonato, ecuación (7) y (8).
|
|
(7)
|
|
|
(8)
|
Cabe considerar que la probabilidad
de cada reacción depende del pH del medio.
Por otro lado, la presencia de
amoniaco (
) es considerado tóxico para la vida marina cuando la concentración
de esta sustancia es superior a 1 ppm; sin embargo, su presencia es casi
siempre en su forma de amonio (
), el cual es mucho menos tóxico al pH de los cuerpos de agua
(Griffiths et al., 1987).
Además, el exceso del agente
oxidante presente en la disolución hace que se descomponga de manera eficaz en
oxígeno y agua, por lo que no se considera un peligro ambiental.
|
|
(9)
|
La planta consta de dos tanques
de reacción y tres tanques de residencia conformando un grupo de 5 tanques en
serie (Figura. 1). El primero consta de una capacidad operativa de 4,8 m3 y los
cuatro restantes de 46,9 m3. El agente oxidante en dicho sistema permite
trabajar a un caudal máximo de 200 m3/h con un costo aproximado de $ 1,71 por m3
con todos los parámetros ya optimizados y operación continua.
Figura. 1 Panel de control para el tratamiento de efluentes de la minería Coimolache - Cajamarca.
La planta de tratamiento de
efluentes está formada por dos circuitos actuando en paralelo con un caudal de
100 m3 por cada tanque. La fuente de investigación se ajusta a un tipo de
estudio prospectivo, longitudinal, comparativo y experimental, se utilizó el
diseño completamente al azar (DCA).
En el tren N°1 se mantuvo una
dosis promedio de 600 mL/min de peróxido al 70%, equivalente al 0,77 kg/min. De
esta manera se logró una ratio de 0,58 kg de H2O2 al 70% /m3 de solución
tratada. Por otro lado, en el tren N°2 se mantuvo una dosis de 1000 mL de H2O2
equivalente a 1,21 kg/min. Este resultado fue una ratio 0,91kg de H2O2 al 50%/
m3 de solución tratada.
El esquema representativo del
proceso de detoxificación de cianuro se presenta en la Fig. 2.
Figura 2. Diagrama de bloques del proceso de detoxificación de cianuro
Las tablas 1 y 2 presentan los
tratamientos realizados para la eliminación de cianuro. Se tomó una muestra de cianuro, cada hora, de cada tanque. La tabla 3 resume los resultados obtenidos.
Tabla 3. Resultados de los tratamientos de detoxificación
|
Concentración de Peróxido (%)
|
pH
|
Tiempo de detoxificación (min.)
|
Concentración final de cianuro libre (ppm)
|
|
50
|
10,425
|
141,31
|
0,4685
|
|
70
|
10,425
|
141,30
|
0,0390
|
Con los datos obtenidos en las
tablas 1 y 2, se procedió a realizar los análisis estadísticos para determinar
influencias de los diferentes tratamientos respecto a los niveles de cianuro
presentes en los efluentes, asimismo, se evaluó la existencia de alguna
correlación entre el tiempo de detoxificación y el tratamiento realizado, para
determinar la influencia de alguna covariable en el estudio.
Se procedió a realizar análisis de
varianzas (ANOVA) a dos variables de respuesta: (1) niveles
de cianuro, y (2) tiempo de detoxificación. El fin del estudio fue
determinar si existe diferencia estadística significativa entre ambos
tratamientos (Tyagi et al., 2018), la magnitud de estas diferencias y
resultados de estadísticos descriptivos.
Además, es importante señalar que
se realizó test de normalidad para los datos de respuesta obtenidos de cada
análisis (niveles de cianuro y tiempo de detoxificación) y demostraron
linealidad con un nivel de confianza de 95% (Tabla 4).
Tabla 4. Análisis de normalidad
|
Variable
de respuesta
|
Factor (%H2O2)
|
P valor
|
|
Niveles
de cianuro
|
50
|
0.055
|
|
70
|
> 0,100
(Shapiro Wilk)
(Razali, & Wah, 2011)
|
|
Tiempo
de detoxificación
|
50
|
0,203
|
|
70
|
0,214
|
Los
resultados de la Tabla 4 demuestran una variación normal de los datos, lo cual
cumple con uno los requisitos para el análisis ANOVA; asimismo, se cumple con
los requisitos de homocedasticidad e independencia de tratamientos.
Análisis ANOVA (variable de respuesta: niveles
de cianuro)
Tabla 5. Análisis de Varianza
|
Fuente
|
GL
|
SC Ajust.
|
MC Ajust.
|
Valor F
|
Valor P
|
|
Factor
|
1
|
1,8447
|
1,84470
|
343,90
|
0,000
|
|
Error
|
38
|
0,2038
|
|
|
|
|
Total
|
39
|
2,0485
|
|
|
|
Los
resultados presentes en la Tabla 5 manifiestan que el valor P es inferior a 0,05,
es decir, se rechaza la hipótesis nula (H0) y los tratamientos son
estadísticamente significantes, por lo tanto, existe una diferencia
significativa de ambos tratamientos en la reducción de concentración de cianuro
en el efluente.
Tabla 6. Resumen del modelo
|
S
|
R-cuadrado
|
R-cuadrado
(ajustado)
|
R-cuadrado
(pred)
|
|
0,0732399
|
90,05%
|
89,79%
|
88,97%
|
La tabla de
regresión muestra que la efectividad de explicar la variable dependiente (niveles
de cianuro) a través de la variable independiente (concentración de peróxido)
alcanza un valor de 89,79%, lo cual estima una buena efectividad predictiva.
Tabla 7. Estadística descriptiva de las medias
|
Factor
|
N
|
Media
|
Desv.Est.
|
IC de 95%
|
|
50%
|
20
|
0,4685
|
0,1008
|
(0,4353; 0,5017)
|
|
70%
|
20
|
0,03900
|
0,02382
|
(0,00585; 0,07215)
|
La tabla 7 muestra la inferencia
estadística de los resultados de concentración de cianuro con un nivel de
confianza de 95%. Asimismo, los resultados de la media y desviación estándar
manifiestan, en primera instancia, que el tratamiento a 70% de H2O2 muestra
mejores resultados, respecto a los niveles de cianuro obtenidos a la salida del
tratamiento, que el tratamiento a 50% de H2O2.
Posteriormente, se utilizó un
método de comparación de Tukey para comparar los tratamientos de acuerdo a la
variable de respuesta (Rai et al., 2021).
Tabla 8. Comparación en parejas de Tukey
|
Factor
|
N
|
Media
|
Agrupación
|
|
50%
|
20
|
0,4685
|
A
|
|
|
70%
|
20
|
0,03900
|
|
B
|
Como
se puede observar en la Tabla 8, la prueba de comparación de Tukey demuestra
que el tratamiento a 50% de H2O2 es significativamente
diferente al tratamiento a 70% de H2O2; además, indica
que la media de concentración de cianuro para los tratamientos es de 0,4685 ppm
y 0,03900 ppm, respectivamente.
Análisis ANOVA (variable de respuesta: tiempo
de detoxificación)
Tabla 9. Análisis de Varianza
|
Fuente
|
GL
|
SC Ajust.
|
MC Ajust.
|
Valor F
|
Valor P
|
|
Factor
|
1
|
0,000002
|
0,000002
|
0,00
|
0,986
|
|
Error
|
38
|
0,291675
|
0,007676
|
|
|
|
Total
|
39
|
0,291678
|
|
|
|
Los
resultados presentes en la Tabla 9 manifiestan que el valor P es superior a 0,05,
por ende, se acepta la hipótesis nula (H0) y los tratamientos no son
estadísticamente significantes, es decir, no existe una diferencia
significativa de ambos tratamientos en el tiempo de detoxificación del cianuro
en el efluente.
El
objetivo de la investigación fue determinar la influencia que presenta la concentración
de peróxido en la eliminación de cianuro de aguas residuales. En base a ello,
se proporcionaron 2 tratamientos a 50% y 70% de H2O2, asimismo, se estudió la
independencia de la variable tratamiento respecto a la variable “tiempo de
detoxificación” para determinar la presencia de una variable concomitante;
finalmente, se presenta un estudio estadístico para proporcionar rigurosidad de
los resultados y certeza respecto a los resultados de cada tratamiento.
Las
corrientes de efluentes cianurados no requieren ningún tratamiento previo a la
detoxificación con peróxido, además que se puede realizar el proceso a altas
temperaturas, acelerando la reacción (Dong et al., 2021). Además, el
tratamiento con peróxido a pH básico (pH=10) refuerza la eficacia de remoción
del cianuro, a medida que aumenta la basicidad del medio, el % de remoción del
contaminante aumentará (Tu et al., 2019; Hou et al., 2020).
Los resultados obtenidos en la
tabla 10, el análisis ANOVA y el estudio de Tukey demuestran que el tratamiento
con peróxido a 70% presenta mejores resultados respecto a su eficacia, cantidad
requerida y ratio de remoción, respecto al tratamiento a 50%, asimismo, se
obtuvo un ahorro de materia prima de 36% (Tabla 10).
Tabla 10. Consumo de H2O2
|
Tratamiento
|
Caudal
(m/h)
|
Dosis
H2O2 (mL/min.)
|
Duración
(h)
|
Caudal
tratado (m3)
|
Consumo
de H2O2 (Kg)
|
Tiempo
de tratamiento
|
Ratio
de H2O2 (Kg/m3)
|
|
50%
H2O2
|
80
|
1000
|
21
|
1680
|
1525
|
141,31
|
0,91
|
|
70%
H2O2
|
80
|
600
|
21
|
1680
|
975
|
141,30
|
0,58
|
|
Ahorro de H2O2
|
36%
|
Respecto
a la eficacia de remoción de utilizar peróxido de hidrógeno, los hallazgos
demuestran reducción de concentración de cianuro hasta inferiores a 0,05 ppm,
estando en concordancia con LMP impuestos por el MEM; trabajos previos
respaldan la utilización de peróxido como agente para la detoxificación de
cianuro en relaves, mencionando que la concentración de cianuro para
concentraciones de 60-400 ppm se puede reducir a concentraciones inferiores a 0,5
ppm elevando el parámetro pH de la solución de 8 a 11 (Sjahrul et al.,
2016, Hou et al., 2020; Estrada-Montoya et al., 2020).
Además,
el tratamiento de los efluentes cianurados con peróxido de hidrogeno demuestran
un tiempo de reacción y residencia total a 141,31 min. (2 horas y 20 min), cual
es ventajoso para el tratamiento de grandes flujos másicos de efluente
(Amaouche et al., 2019). Asimismo, se observa en las tablas 1 y 2, que los
tanques de residencia (TK-3, TK-4 y TK-5) son los eliminan mayor cantidad de
cianuro, mientras que los tanques de reacción (TK-1 y TK-2) permiten la mezcla
e interacción entre el solvente y soluto. La planta Coimolache-Cajamarca produjo
una cantidad de 1680 m3 de efluentes tratados en alrededor de 21 horas.
El
análisis ANOVA de los tiempos de detoxificación para cada tratamiento,
presentados en la tabla 9, demuestran que no existe dependencia (valor p > 0,05)
entre la variable factor (concentración de peróxido) y la variable continua
(tiempo de detoxificación). En consecuencia, los resultados obtenidos no se han
visto sesgados o errados debido a la presencia de covariables.
4. CONCLUSIONES
El
uso de peróxido de hidrógeno para el tratamiento de aguas residuales cianuradas
permite la reducción de la concentración de esta sustancia hasta niveles aptos
para su vertimiento en cuerpos de agua sin generar perjuicios al medio ambiente,
de acuerdo con la legislación peruana vigente N11-96-EM/VMM. Asimismo, la
utilización de peróxido como agente de remoción proporciona ventajas respecto a
los subproductos del proceso, ya que, no genera ninguna liberación de
sustancias tóxicas que puedan contaminar las aguas, su descomposición permite
la formación de agua y oxigeno molecular.
La
utilización de peróxido en una concentración de 70% proporciona mayor remoción
de cianuro (<0,05 ppm), menor consumo de solvente (975 kg) y menor consumo
de solvente (0,58 kg/m3), que el tratamiento a 50% de peróxido. Asimismo, se
obtuvo un ahorro de 36% en el consumo de solvente, lo que es provechoso
económicamente, ya que reduce los gastos en materia prima.
REFERENCIAS BIBLIOGRÁFICAS
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